La vie d'Accelerator, le plus puissant esper de la série Toaru Kagaku no Railgun, est bouleversée lorsqu'il rencontre une jeune fille, Last Order. Possédant une intelligence artificielle, Last Order est le seul esper capable de rivaliser avec Accelerator. Dans un effort pour trouver un moyen de contrôler Last Order, Accelerator se voit entrainé dans une course contre la montre. Alors qu'il tente de trouver une solution, Accelerator découvre que Last Order est la clef d'un complot visant à créer un monde sans esper. Au fur et à mesure que l'intrigue se déroule, Accelerator se retrouve face à un choix difficile : sauver l'humanité ou protéger Last Order.

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